בשנת 2005 הציג לנדאו את מועמדותו לראשות הליכוד, במקביל לבנימין נתניהו, שאול מופז, סילבן שלום, משה פייגלין וישראל כץ, כאלטרנטיבה ימנית. לאחר פרישתו מההתמודדות הודיע על תמיכתו במועמד בנימין נתניהו. בבחירות לכנסת ה-17 הוצב לנדאו במקום ה-14 ברשימת הליכוד, ולא נבחר לכהן בכנסת עקב זכיית המפלגה ב-12 מנדטים בלבד. בפברואר 2007, עם התפטרותו של דני נוה מהכנסת, הודיע כי אין הוא מעוניין לשוב ולכהן בכנסת. בשנת 2006 התגלתה בגופו מחלת סרטן הערמונית. באותה שנה הקים את עמותת ארץ נהדרת.
לנדאו משמש נשיא האגודה לזכות הציבור לדעת מינואר 2008. בנובמבר 2008 הודיע כי יתמודד בבחירות לכנסת ה-18 מטעם רשימת ישראל ביתנו.